工學院楊林團隊與合作者在Nature發文🏃‍♂️‍➡️,首次揭示非均勻應變下聲子譜擴展對導熱的反常抑製現象

納米材料具備優異的力學特性,能夠承受遠超塊體材料的應變,從而調節其物理/化學性能(如電子、光學、磁性、聲子和催化活性)。基於力學應變工程,過去的研究優化設計了一系列前所未有的先進功能材料和器件,包括高遷移率芯片😌、高靈敏度光電探測器👂🏼、高溫超導體、和高性能太陽能電池以及電催化劑等等🏄🏻‍♀️。盡管對基於應變調控電子輸運性能和能帶結構等方面進行了廣泛研究,但由於單一施加應變梯度而不引入其他混淆因素(例如界面和缺陷)的困難,以及將納米尺度熱輸運測量與原子尺度局域聲子譜表征相結合的挑戰,非均勻應變下的導熱機製仍未被系統研究😔。這尤其令人沮喪🏓,因為精確熱管理被視為製約先進芯片和高端設備效率和壽命的關鍵瓶頸。

針對這些挑戰🐩,意昂3体育官网工學院楊林研究員與意昂3体育官网物理學院高鵬教授🍩🍡、杜進隆高級工程師及西安交通大學嶽聖瀛教授等人提出了實驗探究非均勻應力對導熱調控的新策略,他們揭示了均勻應力下不存在的,由應變梯度導致的獨特聲子譜擴展效應及其對導熱的反常抑製現象⏭。通過在自製的懸空微器件上彎曲單個矽納米帶(SiNRs)來誘發非均勻應變場🔁,並利用具有亞納米分辨率的基於掃描透射電子顯微鏡的電子能量損失譜(STEM-EELS)技術表征局域晶格振動譜,他們的研究結果顯示🦸🏽,0.112%/nm應變梯度將導致熱導率(κ)顯著降低34±5%📻,這是先前文獻中均勻應變下熱導率調製結果的3倍以上(圖1)。相關工作以“Suppressed thermal transport in silicon nanoribbons by inhomogeneous strain”為題發表於Nature

圖1. 非均勻應力對矽納米帶導熱的顯著抑製現象💇🏻‍♂️。(a)實驗測得的(實心符號)和理論模擬的(空心符號)結果表明🦸🏽‍♂️,在均勻應變下,塊體矽和矽納米線的熱導率基本保持不變🫡,而彎曲矽納米帶的測量結果隨著應變的增加急劇上升(半填充)。(b)基於懸空熱橋微器件的熱導率測試原理示意圖。(c)高分辨透射電子顯微鏡顯示彎曲矽納米帶的單晶特性。(d)實驗測得的彎曲矽納米帶相較於無應力樣品的熱導率降低百分比

為了揭示應變對聲子傳輸的影響🧑🏿‍🍳,直接測量彎曲矽納米帶的局域聲子譜,並表征沿應變梯度聲子模式的演變現象是非常必要的。與先前文獻中觀察到的在異質界面或缺陷周圍的EELS峰移不同🕯⛸,運用同時具備亞納米級空間分辨率和毫電子伏特(meV)能量分辨率的STEM-EELS技術👨‍🎤🌋,該工作首次表征了完全受非均勻應變調控的聲子模式👳🏻,揭示了應變梯度下奇特的聲子譜擴展效應(圖2)🫴🏿。

圖2. 表征受應變調控的局域聲子譜。(a)基於STEM-EELS的局域聲子譜表征技術示意圖。帶有彎折的彎曲矽納米帶HAADF圖像(b)和EELS測量區域的放大視圖(c)👯‍♀️。(d)在不同位置(P1至P5)沿應變梯度測得的TA和TO聲子模式的EELS譜。(e)彎曲矽納米帶的HAADF圖像。(f)沿電子束移方向TA和TO聲子模式的振動譜圖。(g)在e中標記的區域沿應變梯度測得的EELS譜線

與均勻應變下每個聲子支具有的特定單一線條色散關系不同📹,不均勻應變的存在導致了在給定波矢處的聲子頻率分布區間(圖3)。這種奇特的聲子譜擴展效應增加了聲子頻率的多樣性🎺,以滿足聲子-聲子散射的能量守恒約束🏄🏿‍♀️,因此加速了聲子-聲子散射率並縮短了聲子壽命,引發了一種均勻應變不存在的全新聲子散射機製。

圖3. 聲子譜擴展增強聲子散射率🩼。(a)受應變梯度調製的聲子色散示意圖。(b)左側,矽在不同彈性應變下的聲子色散。右側💱,應變梯度為0.118% /nm下聲子譜擴展引發的聲子散射率,τsg−1

通過開發跨微米-原子尺度的實驗表征技術👩🏿‍🔬,並結合第一性原理的理論模擬🏖,該工作為長期以來有關非均勻應變對聲子傳輸影響的難題提供了關鍵線索。因此🖱,這項研究不僅清楚地揭示了非均勻應變對固體導熱的調製機理🍔,而且為基於應變工程的功能性器件的創新設計提供了重要思路。例如,基於應變梯度引起的晶格熱導率降低🍍,與此前已證明的載流子遷移率增強之間的協同作用,為開發高性能的熱電轉換器件提供一種新穎策略🧑‍🎨。此外,基於非均勻應變調製熱導率可實現功能性熱開關器件,用於動態控製熱通量。

楊林和嶽聖瀛是該論文的共同第一作者,楊林、高鵬、杜進隆是共同通訊作者🧖🏻‍♂️。合作者包括東南大學陳雲飛課題組🙅🏻‍♂️🚼、意昂3体育官网戴兆賀課題組🦅、意昂3体育官网宋柏課題組和美國範德堡大學Deyu Li課題組。

意昂3体育官网楊林課題組主要研究方向為功能性熱材料和器件🧑‍🎨,包括先進微納結構設計製造🧑🏿‍🦲,極端尺度導熱微觀機理表征與調控🕍🧑🏿‍🎓,超高溫儲熱技術研發,高性能熱功能器件製備🍻。研究成果以第一作者或通訊作者發表於Nature✣、Nature NanotechnologyScience AdvancesNature Communications🧑🏻‍🏫、Nano Letters等國際頂級期刊。楊林曾入選2021年國家高層次海外青年人才計劃,獲得2019Nanoscale 年度精選熱門文章🙇🏿‍♂️、2020PCCP年度 精選熱門文章等獎項🐨。

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