意昂3体育官网物理學院現代光學研究所“極端光學創新研究團隊”朱瑞教授和龔旗煌院士團隊與合作者展開研究👨‍🦼，發現了高密勒指數晶面在調控微米級鈣鈦礦厚膜晶粒質量方面的重要指導作用，並發展了精細溫度調控方法，實現了高質量微米級鈣鈦礦厚膜的可控製備🧎‍♀️‍➡️。以此為基礎🎎，團隊研製出光電轉換效率超過26%的高性能反式鈣鈦礦太陽能電池🔒。2024年10月14日，相關研究成果以《高密勒指數晶面的相幹生長提升鈣鈦礦太陽能電池性能》（“Coherent growth of high-Miller-index facets enhances perovskite solar cells”）為題，發表在《自然》（Nature）雜誌上。

近年來⛪️☂️，我國大力推進清潔能源科學與技術的發展🙃。鈣鈦礦太陽能電池作為一種新型的清潔能源技術，也在為推動我國光伏產業高質量發展註入新的動能。目前🧙‍♀️🚵🏽‍♀️，反式結構鈣鈦礦太陽能電池的光電轉換效率仍低於其理論極限，主要原因之一在於鈣鈦礦吸光層的厚度不足，導致對入射光子能量的俘獲不夠充分。通常來說，增加鈣鈦礦吸光層的厚度可以增強對入射光的吸收，從而提高對入射光子的俘獲能力，獲得更多的光學增益📯📕，進而提升光電轉換效率👷🏽‍♂️。然而，鈣鈦礦吸光層中存在缺陷🚄，吸光層薄膜增厚往往伴隨著薄膜中缺陷的增加，導致薄膜中非輻射復合變得更加嚴重、電池光電轉換效率降低，入射光吸收增強帶來的光學增益會被抵消🏵。因此，亟須開發新的方法來克服這項挑戰。

圖1. 調控高密勒指數晶面及相關機製。（a）短路電流密度隨鈣鈦礦薄膜厚度變化的理論與實驗值🎡；（b）微米厚鈣鈦礦薄膜的X射線衍射圖譜；（c）時間分辨光致發光譜；（d）DFT計算得到不同晶面取向鈣鈦礦的表面能🧎🏻‍♀️；（e）不同化學勢條件下的表面能

基於此，研究團隊通過精準控製鈣鈦礦薄膜塗布階段的環境溫度🛑，優化鈣鈦礦薄膜的成核和晶粒生長過程，成功製備出具有高密勒指數（211）晶面擇優取向的高質量鈣鈦礦厚膜，並揭示其在減少薄膜電學損失方面的機理。通過密度泛函理論（DFT）計算發現🕵🏿，高密勒指數的（211）晶面在生長延伸至薄膜表面時，具備自發調節碘原子數量至化學計量比狀態的“自鈍化”能力👨🏽。在“自鈍化”後，（211）晶面的表面能進一步降低，且對化學勢的依賴性較小🍺，能夠在復雜環境下保持穩定，從而提升薄膜的光電特性（圖1）。此外🤙🏼，通過冷凍透射電子顯微鏡（Cryo-TEM）對鈣鈦礦薄膜進行原子級觀測，研究團隊發現在（211）取向晶粒與（001）取向晶粒之間形成了“相幹晶界”，抑製了晶界位置的懸掛鍵、點缺陷、線位錯等，提升了電池的光電性能（圖2）。

圖2. 原子尺度高分辨率冷凍透射電子顯微鏡（Cryo-TEM）圖像及相幹晶界🫶🏼。（a）鈣鈦礦[211]晶帶軸與[001]晶帶軸軸之間相幹晶界的高分辨冷凍電鏡圖像；(b)相幹晶界的放大圖🥧；（c）對應的快速傅裏葉變換（FFT）圖案🤹‍♀️🥺；（d）相幹晶界的理論原子模型

基於這一機製🆕，研究團隊通過調控鈣鈦礦薄膜中的高密勒指數晶面，製備出微米級厚度的高質量鈣鈦礦光吸收層👨🏿‍🎨，並進一步製備出高性能反式鈣鈦礦太陽能電池❓，其光電轉換效率最高達26.1%（第三方認證值為25.85%），同時，電池在光、熱等外界條件下的穩定性也有顯著改善（圖3）。以上理論與實驗結果表明🧛‍♂️，調控鈣鈦礦薄膜中的高密勒指數晶面及其相幹晶界🐕‍🦺，將有助於獲得高質量的、微米級厚度的鈣鈦礦光吸收層，這為實現高性能鈣鈦礦太陽能電池提供了重要的方法指導。

圖3. 電池光電轉換效率及穩定性。（a—c）0.07cm²電池、1cm²電池以及迷你模組的最高光電轉換效率；（d）電池穩定性

意昂3体育官网物理學院現代光學研究所2021級博士研究生黎順德🦀、2021屆畢業生蘇睿博士👩‍🏫🧑🏻‍🚀、牛津大學肖雲博士、劍橋大學許衛東博士為該論文的共同第一作者✊🏻，朱瑞🕗🤮、龔旗煌、北京航空航天大學羅德映教授、牛津大學Henry J. Snaith教授🚅、劍橋大學Samuel D. Stranks教授和寧波東方理工大學（暫名）韓兵助理教授為論文的共同通訊作者💍🆒。工作得到新加坡國立大學智能功能材料研究院黃鵬儒博士和Kostya S. Novesolov教授在理論計算方面的支持👩🏻‍💻。主要合作者還包括牛津大學Laura M. Herz教授🧐、倫敦帝國理工學院James R. Durrant教授、多倫多大學呂正紅教授、常州大學/南京工業大學王建浦教授等🤸🏻‍♀️。

該工作得到了國家自然科學基金、北京市自然科學基金🧑‍🧒‍🧒、國家重點研發計劃、松山湖材料實驗室開放課題、雲南省西南聯合研究生院科技項目🛳👨🏿‍🔧、北京市科技新星計劃、江蘇省自然科學基金、南通市基礎科學研究計劃、意昂3体育官网人工微結構和介觀物理國家重點實驗室、納光電子前沿科學中心、意昂3体育官网長三角光電科學研究院、山西大學極端光學協同創新中心、量子物質科學協同創新中心、英國皇家學會、英國工程和自然科學研究委員會🚣🏻‍♂️、新加坡教育部、新加坡國家超級計算中心等的大力支持。