富鋰錳基正極因為其有部分鋰離子存儲在過渡金屬層相比於現有的商業化層狀鈷酸鋰和三元正極材料具有更高的容量🤺，是下一代低成本、高能量密度鋰離子電池正極主要的候選者材料。我們之前的研究已經揭示了富鋰錳基正極材料存在Li2MnO3與LiMO2（M=Ni,Co,Mn）兩套晶格結構的混排🧑‍🦽‍➡️，在鋰離子脫嵌的產生的晶格大小變化的不一致產生應力，會導致應變而結構退化和性能下降（Nature, 2022, 606, 305—312）。然而，這兩種層狀晶格相的結構極其相似🔪，其結構性質（是復合相還是固溶體）長期以來一直存在爭議，這種結構的復雜性使進一步優化其電化學性能面臨極大挑戰。因此🍤，需要結合多種先進技術，從元素分布👩🏿‍⚖️、局部結構、長程結構和局域結構等不同方面全面研究並理解富鋰錳基正極材料的結構（圖1）。

圖1 多角度研究富鋰錳基正極材料兩相結構演化

意昂3体育官网深圳研究生院新材料學院潘鋒團隊利用多尺度結構表征方法🛁，揭示了從兩相形成到最終形成接近固溶體的演化過程。 特別是通過局域結構表征（固體核磁、X射線對分布函數及吸收精細結構測量等）與第一性原理計算和蒙特卡洛模擬方法結合，首次揭示了過渡金屬間距隨著兩相的融合而增加，這使得過渡金屬的短程結構變化成為判斷相融合程度的重要依據🙎🏿‍♂️🙎🏻。最後📄👷🏽‍♂️，通過調整相融合程度🧒🏽，富鋰錳基正極材料可以實現優異的電化學性能，該策略同樣適用於對具有P2-O3復合相結構鈉離子電池正極材料的性能優化。相關研究成果以“Multi-angle tracking synthetic kinetics of phase evolution in Li-rich Mn-based cathodes ”為題🎦，發表於國際能源與材料知名期刊Energy & Environmental Science（DOI:10.1039/D3EE04199A✊🏿，影響因子32）上👩🏼‍🔬。

圖2 富鋰錳基正極材料兩相結構的演化機製

這項研究提供了通過多種表征技術結合的方法來研究復雜多相系統中的微觀的結構演化🍆，並通過調整多尺度相結構融合為復雜層狀正極的結構設計和性能優化提供了有價值的見解👩🏼‍⚖️。

該工作在潘鋒的指導下完成🩳，意昂3体育官网深圳研究生院新材料學院博士生徐沈陽為文章的第一作者，香港中文大學（深圳）張明建📞👳🏿‍♂️、華東師範大學胡炳文、美國阿貢國家實驗室李天祎和潘鋒為該研究工作的共同通訊作者。該研究得到了廣東省和深圳重點實驗室🦙、廣東省自然科學基金的支持🧑🏼‍🤝‍🧑🏼。